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熱電氧化鈮中的空位填充效應

更新時間:2019-06-11點擊次數(shù):2668

【引言】

氧化鈮是一種立方晶體,鈮原子和氧原子分別占據(jù)魏考夫3c和3d位點。此晶相擁有空的1a和1b魏考夫位點。氧化鈮也可以被認為是一種氯化鈉結構氧化物,在金屬(4a)和非金屬(4b)位點均有25%的有序空位。在金屬和非金屬子晶格上同時存在有序空位是相當罕見的。盡管許多氯化鈉結構氧化物、氮化物和碳化物的力學、磁性和熱學性質對空位的存在非常敏感,但系統(tǒng)的電子結構研究仍然很少。

 

【成果介紹】

Denis Music等人利用密度泛函理論,分別用鈮和氮填充氧化鈮中的1a和1b空位后進行了系統(tǒng)的探索,設計出具有較大塞貝克系數(shù)的化合物。主要的效應是在1b魏考夫位點填入氮后,塞貝克系數(shù)增加了5倍。這個結果可以從電子結構上理解,鈮的非金屬p軌道雜化引發(fā)量子約束,使塞貝克系數(shù)得以增強。通過測量反應濺射薄膜的塞貝克系數(shù),可以驗證這一點。使用Linseis的塞貝克系數(shù)/電阻測試儀LSR-3/1100同步測量了鈮氧氮薄膜的塞貝克系數(shù)和電阻率。在800 °C這些導電氮氧化物的塞貝克系數(shù)為-70 μV/K,這是有史以來報道這些化合物中值大的。

 

【圖文導讀】

 

圖1 氧化鈮超晶胞,其中大球代表3c魏考夫位點的鈮,中號球代表3d魏考夫位點的氧,小球代表1a和1b魏考夫位點的空位

 

圖2 分別用鈮和氮填充氧化鈮中的1a和1b空位后的總狀態(tài)密度;虛線表示理想NbO(空的1a和1b站點)的狀態(tài)密度,箭頭表示導致量子約束效應的局域態(tài),費米能級被設為0 eV

 

圖3 用氮填充氧化鈮中的1b空位后的的總狀態(tài)密度和部分狀態(tài)密度,費米能級被設為0 eV

 

圖4 氧化鈮(用氮填充了50%的1b空位)在110平面上的分解電子密度分布,比費米能級低0.1 eV,箭頭表示局部電荷

 

圖5 含過量鈮的氧化鈮和鈮氮氧化物的X射線衍射圖,垂直虛線顯示了理想氧化鈮的峰值位置

 

 

圖6 基于氧化鈮化合物的晶格參數(shù)作為空位填充函數(shù)的計算數(shù)據(jù)(1a位點填充Nb,1b位點填充N)、測量數(shù)據(jù)(含過量鈮的氧化鈮和鈮氮氧化物)和文獻數(shù)據(jù)的對比

 

圖7 含過量鈮的氧化鈮和鈮氮氧化物的塞貝克系數(shù)和電阻率

 

【結論】

Denis Music等人將密度泛函理論與哈伯德方案相結合,分別用鈮和氮填充立方氧化鈮中的1a和1b空位后進行了系統(tǒng)的探索,設計出了具有增強塞貝克系數(shù)的化合物。1b位點的影響大,用氮填充氧化鈮中1b空位會使得塞貝克系數(shù)增加5倍,這是由于鈮的非金屬p軌道雜化誘導的量子約束。然后通過測量反應濺射樣品的塞貝克系數(shù),對這一量子力學預測進行了評估。在彈性反沖檢測分析測量的基礎上,形成了1a位點占有率達到69%的氧化鈮薄膜。Denis Music等人還合成了一個1b位點有率占56%的含氮的樣品。這些薄膜樣品的組成符合理想的氧化鈮結構(空1a和1b位點),且無雜質相存在。由于1a和1b位點分別填充了鈮和氮,計算得到的晶格參數(shù)將會增大。計算得到的晶格參數(shù)與實測晶格參數(shù)的差異范圍在0.2% ~ 1.4%之間,但這種增長趨勢是不容置疑的。理論和實驗的一致性證明了鈮和氮填充了氧化鈮中的空位而不是駐留在晶界的觀點。測量的塞貝克系數(shù)與理論數(shù)據(jù)一致,驗證了Denis Music等人的預測。這些導電薄膜在800 °C的溫度下仍具有穩(wěn)定性,達到了-70 μV/K的塞貝克系數(shù),這是迄今為止報道過的基于氧化鈮樣本的大的塞貝克系數(shù)值。Denis Music等人在量子力學預測和實驗驗證之間的協(xié)同方法使未來設計具有高卡諾效率的耐用和低成本熱電氧化物成為可能。

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